张伯伦辞职的原因主要有以下几点：
公众和议会的不信任：
张伯伦意识到尽管议会选择信任他，但很多人心中已经产生了不信任。这种不信任可能源于他在第二次世界大战中推行的绥靖政策，该政策被视为加速了战争的爆发。
政治压力和舆论：
随着战争的进行，社会舆论开始不希望张伯伦继续在政府任职，并攻击他。张伯伦本人也希望丘吉尔能压制媒体的攻击，因为他一直视丘吉尔为战时临时政府，战后他可以重新回来掌权。
健康状况恶化：
到了1940年，张伯伦的健康状况开始恶化，并因胃癌而作了手术。尽管其间似有起色，但9月份的时候，他的健康状况已不允许继续工作。
保守党内部的压力：
尽管张伯伦仍然得到大部分保守党议员的支持，但丘吉尔逐渐获得了工党和自由党的支持，这导致张伯伦担心这种现象会削弱政府的力量。
政治策略调整：
张伯伦在政府中鼓励保守党议员支持丘吉尔，希望丘吉尔能在战后重新掌权。因此，他主动辞去了党魁和枢密院议长的职务，以支持丘吉尔成为战时内阁的领导人。
综上所述，张伯伦辞职是由于公众和议会的不信任、政治压力和舆论、健康状况恶化、保守党内部的压力以及政治策略调整等多重因素共同作用的结果。